22 августа 1737 г. у Григория Акинфиевича и Анастасии Павловны родился первенец, которого назвали Александром, 29 декабря 1738 г. появился на свет сын Павел, а 6 августа 1740 г., в день Преображения Господня – младший сын, Петр. Будучи почти погодками, мальчики росли не просто как братья, но и как товарищи детских игр, многие интересы и увлечения были у них общими. Всего у Григория Акинфиевича и Анастасии Павловны родилось пять дочерей и три сына: Александр, Павел и Петр.
При жизни Г. А. Демидов старался дать сыновьям хорошее образование. Так, Павел Григорьевич учился с трех лет, а в десять лет его вместе с братьями Павлом и Петром отправили в Ревель к знаменитому профессору Сигизмунди.
Григорий Акинфиевич сам составил план и разработал маршрут ученого путешествия сыновей по Европе, тщательно продумал систему постоянной связи с ними путем поддержания регулярной переписки, и на протяжении всего времени их европейского вояжа осуществлял руководство процессом их образования. Ему хотелось, чтобы сыновья своими глазами увидели разные земли и города, овладели опытом горнозаводского производства передовых в техническом и промышленном отношении стран, прежде всего Англии, Саксонии, Швеции, чтобы они познакомились с особенностями и вершинными достижениями культуры разных стран и народов, а главное, получили возможность слушать лекции лучших европейских профессоров и заниматься в их лабораториях.
Г. А. Демидов умер рано, 15 ноября 1761 г. и погребен рядом с дедом, Никитой Демидовым, в Туле. Он оставил жену и малолетних детей. Через два года там же похоронили и его супругу, Анастасию Павловну Суровцеву.
Несмотря на свою короткую жизнь он все же успел внести свой вклад в поддержку отечественной науки и образования, участвуя в совместных пожертвованиях братьев Демидовых на только что основанный Московский университет, не считая им университету богатой коллекции минералов. Именно поэтому имя Г. А. Демидова вписано золотыми буквами на установленной в 1822 г. мраморной доске почетных благотворителей Московского университета, как и имена других Демидовых.